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ANNULE -Synthèse et caractérisation d’electrocatalyseurs pour la réduction du CO2

CANCELED -Synthesis and characterization of electrocatalysts for CO2 reduction

Proposition de thèse

Spécialité

Energétique et génie des procédés

Ecole doctorale

Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique

Directeur de thèse

BERTHON-FABRY Sandrine

Unité de recherche

Energétique et Procédés

Contact
Date de validité

01/10/2020

Site Web
Mots-clés

CO2, electrocatalyseurs, synthèse, caractérisations

CO2, electrocatalysts, Synthesis, characterizations

Résumé

Contexte et enjeux
La consommation intensive de combustibles fossiles entraîne des émissions de CO2 conduisant à un changement climatique. Parmi les différents modes de conversion du CO2, et contrairement au piégeage et au stockage, les techniques électrochimiques de réduction du CO2 (ECR ou CO2R) à partir d'électricité renouvelable sont une voie prometteuse pour convertir le CO2 en carburants et produits chimiques à valeur ajoutée et réduire l'effet de serre. Concernant les techniques à basse température, malgré les progrès réalisés, de nombreux inconvénients subsistent et en particulier sur l’électrocatalyseur : problème de stabilité (dégradation de l'activité catalytique), de rareté et de coût élevé des catalyseurs à base de métaux nobles, réaction compétitive d'évolution de l'hydrogène (HER) qui a généralement lieu dans les solutions aqueuses, nuisant à la sélectivité de la réduction du CO2 et son efficacité, over potentiels, faibles densités de courant d'échange ….

Objectifs scientifiques
L’objectif de la thèse est de concevoir, développer et évaluer de nouveaux électrocatalyseurs nanostructurés, rentables et performants pour réduire le CO2 et le convertir en produits chimiques à valeur ajoutée par voie électrochimique. Ces matériaux seront caractérisés physico chimiquement (MEB, BET, DRX, …) et électrochimiquement afin d’établir un lien entre la texture, la structure, la composition du support de catalyseur, la distribution et la taille des particules du catalyseur déposé sur le support avec la sélectivité (type et quantité) et la durabilité de l’électrocatalyseur.

Approche – Méthodes
Un support carboné nanotexturé de grande surface spécifique sera synthétisé et des nanoparticules de catalyseur y seront déposées. La texture, structure et la composition du support seront évaluées pour déterminer leurs influences. La variation de la texture permettra de juger de son impact sur le transport de matière en fonctionnement et sur la stabilité du catalyseur déposé à la surface du support au cours du vieillissement. La variation de la composition modifiera (i) l’interaction électronique entre la surface du support et le catalyseur, (ii) les propriétés d’adsorption du CO2 et la sélectivité de l’électrocatalyseur. Des nanoparticules de cuivre seront employées comme catalyseur, de par leur faible coût et leur sélectivité en permettant de lier le CO2- intermédiaire, et en réduisant le CO en produits de réduction plus élevés tels que les alcools et les hydrocarbures. L’évaluation des performances sera faite à basse température (<100°C) en suivant les espèces et les quantités produites.

Context and challenges
Intensive consumption of fossil fuels leads to CO2 emissions modifying the climate. Among the different ways of converting CO2, and in contrast to capture and storage, electrochemical CO2 reduction techniques (ECR or CO2R) from renewable electricity are a promising way to convert CO2 into value-added fuels and chemicals and reduce the greenhouse effect. Concerning low-temperature techniques, despite the progress made, many drawbacks remain, particularly on the electrocatalyst: problem of stability (degradation of catalytic activity), scarcity and high cost of catalysts based on noble metals, competitive hydrogen evolution reaction (HER) which generally takes place in aqueous solutions, hindering the selectivity of the reduction and the efficiency of CO2, over potentials, low exchange current densities ...

Scientific objectives
The objective of the thesis is to design, develop and evaluate new, cost-effective, nanostructured electrocatalysts to reduce CO2 and convert it into value-added chemicals. These materials will be characterized physico-chemically (SEM, BET, DRX, ...) and electrochemically in order to establish a link between the texture, structure, the composition of the catalyst support, the distribution and size of the catalyst particles deposited on it on the selectivity (type and quantity) and the durability of the electrocatalyst.

Approach - Methods
A nanotextured carbonaceous support with a large specific surface area will be synthesized and nanoparticles of catalyst will be deposited on it. The texture, structure and composition of the support will be evaluated to determine their influences. The variation in texture will allow to observe its impact on mass transport properties during operation and on the stability of the catalyst deposited onto the surface of the support during ageing. The variation in composition will modify the electronic interaction between the surface and the catalyst, the CO2 adsorption properties and the selectivity of the electrocatalyst. Copper nanoparticles will be used as a catalyst because of their low cost and selectivity in binding CO2- intermediate, and in reducing CO to higher reduction products such as alcohols and hydrocarbons. Performance evaluation will be done at low temperature (<100°C) by following the species and the quantities produced.

Contexte

...

Encadrement

Un comité de suivi sera défini selon les règles de l'Ecole Doctorale.

Profil candidat

Profil type pour une thèse à MINES ParisTech: Ingénieur et/ou Master recherche - Bon niveau de culture générale et scientifique. Bon niveau de pratique du français et de l'anglais. Bonnes capacités d'analyse, de synthèse, d’innovation et de communication. Qualités d’adaptabilité et de créativité. Capacités pédagogiques. Motivation pour l'activité de recherche. Projet professionnel cohérent.

Pré-requis (compétences spécifiques pour cette thèse) :
Fortes compétences en chimie, en science des matériaux et en électrochimie. Bonne maitrise de l’anglais

Pour postuler : envoyer un CV + lettre de motivation + 2 références à
Sandrine Berthon-Fabry : sandrine.berthon-fabry@mines-paristech.fr

Proven ability in experimental research, well organized and self-motivated, good communications skills both orally and written in English.

Good skills in chemistry, material sciences and electrochemistry.

To apply: send CV + a cover letter + 2 references to Sandrine Berthon-Fabry, sandrine.berthon-fabry@mines-paristech.fr

Références

...

Type financement

Contrat de recherche

Partenariat/contrat

Projet européen ECOTOF en cours de montage

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