Photolysis of water and carbon dioxide on modified TiO2 based aerogels for the production of methanol
Date de soutenance : jeudi 22 février 2024 à 14h00
Adresse de soutenance : Mines Paris-PSL Bâtiment A 1 Rue Claude Daunesse 06904 Sophia Antipolis - Amphi Mozart
Directeur de thèse : Christian BEAUGER
Langue de soutenance: Anglais
devant le jury composé de :
Valérie KELLER | Directrice de Recherche | ICPEES - Université de Strasbourg | Rapporteure |
Christophe COLBEAU-JUSTIN | Professeur des Universités | IUT Orsay - Université Paris Saclay | Rapporteur |
Corinne CHANEAC | Professeure des Universités | LCMCP - Sorbonne Université | Examinateur |
Arnaud RIGACCI | Professeur | Mines Paris - PSL - Centre PERSEE | Examinateur |
Christian BEAUGER | Directeur de Recherche | Mines Paris - PSL - Centre PERSEE | Directeur de thèse |
Mots clés en français : TiO2 co-dopé au Nb et N ; Photoréduction du CO2; Méthanol; CuxO; Aérogel
Mots clés en anglais : Nb and N co-doped TiO2; CO2 photoreduction; Methanol; CuxO; Aerogel
Résumé de la thèse en français
Le réchauffement climatique est principalement causé par les gaz à effet de serre tels que le CO2. Une solution intelligente pour atténuer son impact consiste à convertir le CO2 en hydrocarbures par le biais de processus de photoréduction. Dans cette étude, le CO2 a été réduit de manière photo-catalytique sur de nouveaux matériaux à base d'aérogels pour produire du méthanol, en utilisant un simulateur solaire et un photoréacteur spécialement conçu. Des aérogels à base de TiO2 dopé au niobium et à l’azote, supports de particules de cuivre, ont été synthétisés par la méthode sol-gel, suivie d'un séchage au CO2 supercritique et d’une calcination sous atmosphère contrôlée. Les photocatalyseurs obtenus bénéficient des propriétés particulières des aérogels, avec une surface spécifique élevée et une grande porosité. Le dopage au N et au Nb a amélioré l'absorption de la lumière visible. Des nanoparticules de CuxO (environ 2 nm) ont pu être uniformément réparties à la surface des aérogels. Lorsqu'ils ont été utilisés pour la photoréduction du CO2, l'un des rendements en méthanol les plus élevés jamais rapportés a été obtenu, et l'impact du Cu, du Nb et du N sur la production de méthanol a été étudié.
Résumé de la thèse en anglais
Global warming is primarily caused by greenhouse gases such as CO2. One smart solution to mitigate its impact is to convert CO2 into hydrocarbons through photoreduction processes. In this work, CO2 was photo-catalytically reduced over new aerogel-based materials to produce methanol, using a solar simulator and a specifically designed photoreactor. Cu loaded Nb and N co-doped TiO2 aerogels were synthesized by the sol-gel method followed by supercritical CO2 drying and calcination in a controlled atmosphere. The obtained photocatalysts benefit from the peculiar properties of aerogels with high specific surface area and porosity. N and Nb doping improved visible light absorption. CuxO nanoparticles (~2 nm) were uniformly distributed on the surface of aerogels. Used for CO2 photoreduction, one of the best ever-reported methanol yields was obtained, and the impact of Cu, Nb, and N on methanol production was studied.
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