Soutenance de Shengfei WANG

Étude de la reconversion chimique du C02 par couplage catalyse/ plasma non-thermique

				Shengfei WANG										Shengfei WANG

Titre anglais :
Date de soutenance : le mard 11 juillet 2023 à 09h30
Adresse de soutenance : 1 Rue Claude-Daunesse 06904, Sophia Antipolis - Amphithéatre Mozart
Directeur de thèse : Laurent FULCHERI
Maître de thèse :
Langue de soutenance: Anglais

devant le jury composé de :

GALVEZ Elena Maître de conférences Sorbonne Université Sorbonne Université, Institut Jean le Rond d'Alembert, CNRS UMR 7190 Rapporteur
FOURRE Élodie Chargé de recherche Université de Poitiers IC2MP, ENSIP, Université de Poitiers - UMR CNRS 7285 Rapporteur
OGNIER Stéphanie Maître de conférences Chimie ParisTech Chimie ParisTech, Institut de Recherche de Chimie Paris, CNRS UMR8247, Equipe 2PM Examinateur
DUTEN Xavier Professeur des universités Université Sorbonne Paris Nord Laboratoire des Sciences des Procédés et des Matériaux-Centre National de la Recherche Scientifique UPR 3407 Examinateur
FUCHERI Laurent Directeur de recherche MINES Paris - PSL MINES Paris, PSL University, Centre Procédés Energies Renouvelables et Systèmes Energétiques (PERSEE) Examinateur
ROHANI Vandad Julien Professeur MINES Paris - PSL MINES Paris, PSL University, Centre Procédés Energies Renouvelables et Systèmes Energétiques (PERSEE) Examinateur
GRACIAN Catherine Ingénieure Groupe SUEZ Suez International Invitée

Mots clés en français :
Mots clés en anglais :

Résumé de la thèse en français
Cette thèse étudie la conversion plasmocatalytique d’un mélange composé de méthane et dioxyde de carbone en produits à plus haute valeur. Pour cela un réacteur à plasma froid et une série de catalyseurs à base de Fer sont développés pour permettre un reformage à sec partiel capable de coproduire simultanément des molécules supérieures oxygénées et non-oxygénées. Ce travail expérimental est accompagné d’un travail de modélisation de la cinétique chimique sous CHEMKIN. Dans la première partie de cette thèse, nous présentons une méthode de préparation de catalyseurs nanostructurés à base de Fer capable de donner une relative bonne dispersion de la charge sur un support d’aérogel de silice en regard de la relative simplicité de la méthode. Une caractérisation physico-chimique complète de ces catalyseurs produits par cette méthode ainsi qu’une évaluation de leurs performances en réacteur plasmocatalytique sont effectuées. Nous montrons ensuite que la promotion par dopage K est une solution avantageuse pour augmenter la sélectivité des hydrocarbures insaturés. Sur la base d’une analyse des espèces observées par OES, du champ électrique modifié dans la chambre de décharge et des molécules adsorbées en surface catalytique, nous proposons un mécanisme chimique empirique global. La seconde partie de la thèse est consacrée à la modélisation à proprement parler du procédé à l’aide d’un modèle chimique combinant la résolution numérique les équations de la cinétique du gaz et les équations de la cinétique chimique. Dans ce modèle, les chimies homogène et hétérogène sont toutes deux prises en compte. Sur une série de simulations, nous suivons alors les densités des réactifs, des produits et des principaux intermédiaires en fonction du temps. Les simulations successives montrent que le procédé de conversion se décompose en trois phases distinctes : l’excitation (6.0E-08 s), la désexcitation (1.0E-07 s) et la rémanence (1.0E-05 s). Les évolutions temporelles des densités d’hydrocarbures C2 (C2H6, C2H4 et C2H2) et d’oxygénés tels que les alcools et acides observés par voie expérimentale sont ainsi suivies sur ces trois phases. En guise d’ouverture, nous proposons pour finir, sur la base des travaux précédents, de combiner une étude expérimentale et une étude numérique effectuées dans les mêmes conditions plasmocatalytiques pour valider le modèle, avancer dans la compréhension physico-chimique de ce procédé de conversion et proposer des perspectives d’amélioration à venir.
 

Résumé de la thèse en anglais
This thesis studies the plasma-catalytic conversion of a mixture composed of methane and carbon dioxide into higher value products. To achieve this, a cold plasma reactor and a series of iron-based catalysts are developed to allow partial dry reforming capable of simultaneously co-producing oxygenated and non-oxygenated higher molecules. This experimental work is accompanied by chemical kinetic modelling work using CHEMKIN. In the first part of this thesis, we present a method for the preparation of nanostructured iron-based catalysts capable of giving a relatively good dispersion of the charge on a silica support in view of the relative simplicity of the method. A complete physic-chemical characterization of these catalysts produced by this method as well as an evaluation of their performance in a plasma catalytic reactor are carried out. We then show that promotion by K doping is an advantageous solution to increase the selectivity of unsaturated. Based on an analysis of the species observed by OES, the modified electric field in the discharge chamber and the molecules adsorbed on the catalytic surface, we propose a global empirical chemical mechanism. The second part of the thesis is devoted to the actual modelling of the process using a chemical model combining the numerical resolution of the gas kinetics equations and the chemical kinetics equations. In this model, both homogeneous and heterogeneous chemistries are considered. Over a series of simulations, we then follow the densities of the reactants, products and main intermediates as a function of time. Successive simulations show that the conversion process breaks down into three distinct phases: excitation (6.0E-08 s), de-excitation (1.0E-07 s) and remanence (1.0E-05 s). The temporal evolutions of the densities of C2 hydrocarbons (C2H6, C2H4 and C2H2) and oxygenates such as alcohols and acids observed experimentally are thus monitored on these three phases. As an opening, we finally propose, on the basis of previous work, to combine an experimental study and a numerical study carried out under the same plasma-catalytic conditions, validate the model, advance in the physic-chemical understanding of this conversion process and suggest prospects for future improvement.

 

Partager

actualité

240 ans de recherche et de formation

Ecole 240 ans de recherche et de formation Vidéo : 240ans de recherche…
> En savoir +

Une présence remarquable du Centre PERSEE à la conférence phare dans le domaine des réseaux électriques IEEE ISGT Europe 2023

International Une présence remarquable du Centre PERSEE à la…   Le groupe ERSEI du Centre PERSEE de Mines Paris…
> En savoir +

Mines Paris plébiscitée par ses étudiantes

Formation Mines Paris plébiscitée par ses étudiantes Mines Paris - PSL, une école qui répond…
> En savoir +

Le MS ENR parmi les meilleures formations françaises « Énergies Renouvelables »

Formation Le MS ENR parmi les meilleures formations… Les élèves du master EnR Le Mastère…
> En savoir +

Femmes de science

Formation Femmes de science Chercheuses confirmées, doctorantes, élèves ou alumni,…
> En savoir +

Quelle école d’ingénieurs a le meilleur réseau LinkedIn ?

Formation Quelle école d’ingénieurs a le…  Mines Paris - PSL au Top 5 du classement LinkedIn 2023…
> En savoir +

+ Toutes les actualités

Mentions légales efil.fr © 2014 Mines Paris - PSL