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Soutenance de Shengfei WANG

Étude de la reconversion chimique du C02 par couplage catalyse/ plasma non-thermique

Titre anglais :
Date de soutenance : le mard 11 juillet 2023 à 09h30
Adresse de soutenance : 1 Rue Claude-Daunesse 06904, Sophia Antipolis - Amphithéatre Mozart
Directeur de thèse : Laurent FULCHERI
Maître de thèse :
Langue de soutenance: Anglais

devant le jury composé de :

Mots clés en français :
Mots clés en anglais :

Résumé de la thèse en français
Cette thèse étudie la conversion plasmocatalytique d’un mélange composé de méthane et dioxyde de carbone en produits à plus haute valeur. Pour cela un réacteur à plasma froid et une série de catalyseurs à base de Fer sont développés pour permettre un reformage à sec partiel capable de coproduire simultanément des molécules supérieures oxygénées et non-oxygénées. Ce travail expérimental est accompagné d’un travail de modélisation de la cinétique chimique sous CHEMKIN. Dans la première partie de cette thèse, nous présentons une méthode de préparation de catalyseurs nanostructurés à base de Fer capable de donner une relative bonne dispersion de la charge sur un support d’aérogel de silice en regard de la relative simplicité de la méthode. Une caractérisation physico-chimique complète de ces catalyseurs produits par cette méthode ainsi qu’une évaluation de leurs performances en réacteur plasmocatalytique sont effectuées. Nous montrons ensuite que la promotion par dopage K est une solution avantageuse pour augmenter la sélectivité des hydrocarbures insaturés. Sur la base d’une analyse des espèces observées par OES, du champ électrique modifié dans la chambre de décharge et des molécules adsorbées en surface catalytique, nous proposons un mécanisme chimique empirique global. La seconde partie de la thèse est consacrée à la modélisation à proprement parler du procédé à l’aide d’un modèle chimique combinant la résolution numérique les équations de la cinétique du gaz et les équations de la cinétique chimique. Dans ce modèle, les chimies homogène et hétérogène sont toutes deux prises en compte. Sur une série de simulations, nous suivons alors les densités des réactifs, des produits et des principaux intermédiaires en fonction du temps. Les simulations successives montrent que le procédé de conversion se décompose en trois phases distinctes : l’excitation (6.0E-08 s), la désexcitation (1.0E-07 s) et la rémanence (1.0E-05 s). Les évolutions temporelles des densités d’hydrocarbures C2 (C2H6, C2H4 et C2H2) et d’oxygénés tels que les alcools et acides observés par voie expérimentale sont ainsi suivies sur ces trois phases. En guise d’ouverture, nous proposons pour finir, sur la base des travaux précédents, de combiner une étude expérimentale et une étude numérique effectuées dans les mêmes conditions plasmocatalytiques pour valider le modèle, avancer dans la compréhension physico-chimique de ce procédé de conversion et proposer des perspectives d’amélioration à venir.
 

Résumé de la thèse en anglais
This thesis studies the plasma-catalytic conversion of a mixture composed of methane and carbon dioxide into higher value products. To achieve this, a cold plasma reactor and a series of iron-based catalysts are developed to allow partial dry reforming capable of simultaneously co-producing oxygenated and non-oxygenated higher molecules. This experimental work is accompanied by chemical kinetic modelling work using CHEMKIN. In the first part of this thesis, we present a method for the preparation of nanostructured iron-based catalysts capable of giving a relatively good dispersion of the charge on a silica support in view of the relative simplicity of the method. A complete physic-chemical characterization of these catalysts produced by this method as well as an evaluation of their performance in a plasma catalytic reactor are carried out. We then show that promotion by K doping is an advantageous solution to increase the selectivity of unsaturated. Based on an analysis of the species observed by OES, the modified electric field in the discharge chamber and the molecules adsorbed on the catalytic surface, we propose a global empirical chemical mechanism. The second part of the thesis is devoted to the actual modelling of the process using a chemical model combining the numerical resolution of the gas kinetics equations and the chemical kinetics equations. In this model, both homogeneous and heterogeneous chemistries are considered. Over a series of simulations, we then follow the densities of the reactants, products and main intermediates as a function of time. Successive simulations show that the conversion process breaks down into three distinct phases: excitation (6.0E-08 s), de-excitation (1.0E-07 s) and remanence (1.0E-05 s). The temporal evolutions of the densities of C2 hydrocarbons (C2H6, C2H4 and C2H2) and oxygenates such as alcohols and acids observed experimentally are thus monitored on these three phases. As an opening, we finally propose, on the basis of previous work, to combine an experimental study and a numerical study carried out under the same plasma-catalytic conditions, validate the model, advance in the physic-chemical understanding of this conversion process and suggest prospects for future improvement.